29672.dna分子中的極化子動力學性質研究

1、山東大學博士學位論文DNA分子中的極化子動力學性質研究姓名：渠朕申請學位級別：博士專業(yè)：凝聚態(tài)物理指導教師：解士杰20091116山東大學博士學位論文DNA分子中的極化子動力學性質研究因此，DNA分子中的載流子不再是傳統(tǒng)的電子或空穴，而是電荷的自陷元激發(fā)，如極化子、雙極化子等準粒子。在電場作用下，電荷便會拖拽著晶格畸變一起運動，實現(xiàn)電荷的輸運。目前DNA分子中極化子動力學性質的研究剛剛起步，在此領域還有一些關鍵問題尚不清楚，包括分子結構

2、的改變，溫度效應，鏈間耦合，電子電子相互作用，碰撞等因素對極化子動力學性質的影響。在本文中，我們首先采用緊束縛模型結合非絕熱動力學的方法，系統(tǒng)的研究了DNA分子的螺旋結構對載流子動力學輸運性質的影響。隨后研究了溫度效應對DNA分子中極化子的穩(wěn)定性和運動的影響。此外由于DNA分子中各種堿基的在位能不同，正負電荷有不同的輸運通道，我們又研究了雙鏈DNA分子中的正負極化子碰撞過程以及碰撞后各產(chǎn)物的生成幾率。具體內容和主要結果如下：1、1)NA

3、分子的螺旋角對極化子動力學性質的影響：近年來，由于在分子電子學中的潛在應用價值，DNA分子的導電性引起了廣泛的研究熱潮。由于DNA分子的軟性，外部環(huán)境(受力、溫度、濕度等)的影響，會使沉積在襯底樣品上的DNA分子產(chǎn)生扭曲和形變。而螺旋結構的變化會對DNA分子的電子結構和電荷輸運性質產(chǎn)生顯著的影響。在本章中，我們采用緊束縛模型結合非絕熱動力學方法研究了DNA分子的螺旋角空間分布對極化子動力學性質的影響。首先描述了BDNA分子中的極化子圖像

4、，若最高占據(jù)分子軌道(HOMO)上的一個電子被激發(fā)，大約需要4ps的時間可以弛豫形成一個穩(wěn)定的極化子，此極化子擴展在約5個堿基對之間。在分子鏈內施加電場，極化子將在相鄰堿基對之間均勻運動并釋放聲子，因此，極化子運動的瞬時速度和寬度圍繞一個平均值做小幅振蕩。在螺旋結構均勻旋松的DNA分子中，由于相鄰堿基對平面之間的垂直距離增加，破壞了巡游兀電子的交疊，電子躍遷積分減小，極化子局域性增強，其運動的平均速度減小，不利于電荷的輸運；反之，在均勻