碳-金屬氧化物復合材料的制備及其吸附和光催化性能的研究.pdf

1、工業(yè)難降解的染料廢水所引發(fā)的水污染問題日益嚴重，尋求高效率、廉價且對環(huán)境有利的水處理材料是目前的迫切需要。由于碳/金屬氧化物復合材料獨特的物理化學特性，使其在對水處理的吸附及催化氧化方面均具有極其重要的作用。
　　本論文設計并制備了三種碳/金屬氧化物復合材料:碳納米管/Fe3O4/羧基碳復合材料(MCRCPs/CNTs)、核殼結構的Fe3O4@C復合材料和多孔ZnO@C復合材料。采用SEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、紫

2、外-可見漫反射等對材料進行表征，研究其成分、結構、形貌和所含官能團，并探討了碳/金屬氧化物復合材料對亞甲藍模擬廢水光催化和吸附性能，主要研究內容如下:
　　(1)通過一步水熱碳化法合成了一種基于碳納米管/Fe3O4/羧基碳復合材料(MCRCPs/CNTs)。運用XRD、SEM、XPS、對MCRCPs/CNTs的組成和形貌進行了檢測。表明MCRCPs/CNTs中含有Fe3O4且CNTs和MCRCPs均勻地混合在了一起，鐵離子與MCR

3、CPs中羧酸根緊密結合在一起形成羧酸鐵配合物。對PVP在MCRCPs/CNTs合成中作用得出了PVP在實驗過程中均勻地分散了碳納米管。對MCRCPs/CNTs的光催化性能進行了研究，得出了該催化劑在2h內對亞甲基藍的降解率可達95％。對在關照下羥基自由基進行了檢驗，通過對比，說明單位時間內MCRCPs/CNTs產生了更多的羥基自由基。通過上述檢測，對MCRCPs/CNTs的光催化機理進行了推導，猜測CNTs作為電子的快速轉移通道，來自于

4、MCRCPs中的光致電子可以快速與O2形成超氧化物O2·-，并最終轉化為·OH。反應結束后，MCRCPs/CNTs由于含有Fe3O4可磁性快速回收。
　　(2)以硼酸鈉作為實驗催化劑，通過水熱碳化法，合成了高比表面積的核殼結構的Fe3O4@C復合材料。Fe3O4@C的核殼復合物通過XRD，TEM和N2的吸附脫附對其進行了表征，顯示該材料是一種高比表面的C包Fe3O4的復合材料，并將該材料作為吸附劑用于水中亞甲基藍(Methylen

5、e blue，MB)的吸附實驗。吸附試驗中對Fe3O4@C核殼復合物吸附過程的實驗數據進行了朗格繆爾和弗倫德利希等溫線的擬合，發(fā)現兩者都符合吸附過程;對第一動力學、第二動力學和分子內分散模型進行了分析。結果表明，吸附更符合第二動力學模型;對ΔH°，ΔS°，ΔG°和Ea這些熱力學參數進行了計算，表明吸附是一個可自發(fā)進行的物理吸附。Fe3O4@C的磁性很強，其Ms=30emu/g，吸附結束后可通過磁性對吸附劑進行快速回收。
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