基于光學檢測方法的脈沖電暈放電過程中氮氧化物轉化實驗與機理研究.pdf

1、隨著社會經濟的發(fā)展和人類生活水平的提高，污染物的排放也隨之增加，這些污染物會對環(huán)境以及人類的身體健康產生很大的危害。燃煤電廠排放的污染物主要有SO2、NOX、Hg、VOCs和PAHs，隨著排放標準的日漸嚴格，對污染物排放的控制要求也越來越高。NOX是其中一種非常重要且急需得到控制的污染物，所以研究NOX的脫除具有十分重要的意義。
　　 脈沖電暈放電是一種典型的低溫等離子體技術，能夠產生OH、O、N、H、HO2等大量活性自由基，這

2、些自由基物質能夠與污染物反應，將其降解成為無害的物質，從而實現多種污染物的協同脫除。在脫除過程中這些自由基和污染物的反應過程十分復雜，研究自由基與污染物的反應機理對于更有效地控制污染物具有指導性的作用。但由于自由基的存在時間非常短，檢測也較為困難，而光學測量手段是一種非接觸式的測量手段，它不會對整個放電過程產生干擾，且具有較高的精度，是研究污染物與自由基作用過程的理想測量方法。本文以光學測量為主要手段，以NOX為目標污染物，對NOX與自

3、由基的反應機理進行了探討。
　　 本文首先對脈沖電暈放電的物理特性進行了研究。研究表明少量惰性氣體(Ar)的加入可以有效減小起暈電壓，氣體成分中O2含量的增加減小了放電電流，提高了擊穿電壓。在放電區(qū)域的氣體溫度接近于常溫，但是在尖端電極附近的溫度較高，最高超過600K，且溫度梯度很大。同時，進一步研究了脈沖電暈放電過程中OH自由基的演化規(guī)律，結果表明放電后OH自由基的淬滅過程可以分為兩個階段:快速淬滅階段和慢速淬滅階段。OH自由

4、基的濃度隨著O2濃度和濕度的增加而增加，在快速淬滅階段OH自由基的淬滅速率隨著O2濃度的增加而減小，隨著濕度的增加而變大。在加入NO后，OH自由基濃度減小，但OH的淬滅速率與NO初始濃度的關系不大。
　　 反應器結構會對NOX的轉化起到較大的影響。本文以NO為目標污染物，研究了反應器結構對NO轉化過程的影響。研究表明在針板放電中，針尖電極曲率半徑越小，放電時流光強度越強，NO轉化效率越高，針尖電極尖端數目越多，流光分布范圍越廣，

5、NO轉化效率也越高;在噴嘴-平板的放電形式下，由于電極氣的加入，增加了自由基的產率，提高了NO的轉化效率?；谏鲜鲅芯浚岢隽艘环N新型的電極形式——噴氣分離式放電電極，它可以有效地改善反應區(qū)域電極氣和背景氣的混合，增加自由基與NO的碰撞幾率，提高了NO的轉化效率。
　　 電極氣在脈沖電暈放電污染物脫除中關系到自由基產率和污染物脫除效果。電極氣成分方面，隨著Ar濃度的增加，NO的轉化效率提高，OH的產率提高;隨著O2濃度的增加，雖

6、然OH的產率降低，但由于O和O3的作用NO的轉化效率提高。電極氣的雷諾數方面，電極氣和背景氣存在相互卷吸效應，雷諾數較大時(Re=4138)，NO的氧化效率要高于雷諾數較低(Re=1379)的工況;同時我們對不同雷諾數下OH自由基的產率和分布進行了測量，結果也表明OH自由基在雷諾數較大時(Re=4138)的產率要比雷諾數較小時(Re=1379)高，且分布范圍也更大。
　　 在以上實驗研究和理論分析基礎上，進一步對NOX間的相互轉

7、化機理進行了實驗和數值模擬研究。結果表明在NO2向NO的轉化過程中，N2主要產生N和N2的激發(fā)態(tài)，從而起到對NO和NO2的還原作用;O2在放電過程中產生的多為氧化性自由基(O、OH、O3)，NO主要被氧化成NO2，并且O2含量的提高可以有效地抑制NO2向NO的轉化過程;此外NO2的初始濃度越高，在煙氣條件下NO2向NO轉化的效率越低。另外，我們還通過數值模擬對相應工況下的NOx轉化反應進行了反應動力學計算，得到了脈沖電暈放電過程中NOx