中溫固體氧化物燃料電池密封材料的設計與性能研究.pdf

1、固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs)是一種全固態(tài)發(fā)電裝置,通過電化學反應將燃料中的化學能直接轉(zhuǎn)換為電能。它具有能量轉(zhuǎn)化效率高、燃料適用性廣、環(huán)境友好,不需要貴金屬作催化劑等優(yōu)點,是新能源領域的研究熱點。經(jīng)過近三十年的快速發(fā)展,單電池制備技術已趨于成熟,具備商業(yè)化條件。然而其高溫密封困難的問題尚未解決,成為阻礙SOFC商業(yè)化進程的關鍵難題之一。開發(fā)具有良好氣密性、長期穩(wěn)定性和熱疲勞性能的接頭成為研

2、究重點。目前主流的封接技術——玻璃陶瓷封接、壓縮封接和金屬釬焊封接均存在各自的缺陷,其中金屬釬焊封接在空氣反應釬焊和與其他材料形成復合接頭方面具有較高的研究價值。
　　本課題研究的主要目標是通過加入低膨脹陶瓷降低金屬釬焊接頭的熱膨脹系數(shù)。研究內(nèi)容有復合釬料設計與制備,釬焊工藝設計,接頭性能表征與評估。具體研究工作如下:
　　論文第一章概述了各種燃料電池技術,簡單介紹了SOFC原理和技術概況、平板式SOFC密封材料的研究進展和

3、發(fā)展趨勢。然后給出了本文的創(chuàng)新點和研究背景,簡要羅列了本論文的研究工作。
　　第二章論述了釬料組分設計。首先分析各封接技術后選擇空氣反應釬焊作為封接手段,以此為基礎確定釬料基體為Ag-CuO。為解決該組分熱膨脹系數(shù)較大的問題,設計加入低膨脹陶瓷形成復合釬料。簡單介紹了復合釬料的原理與研究進展,理論與先例證明,采用復合釬料可以的到熱膨脹系數(shù)較低的接頭。分析采用Ag-CuO空氣反應釬焊封接SOFC對釬料增強相的要求,以及制備工藝成本,

4、選擇顆粒狀Al2TiO5作為增強相。
　　第三章論述了復合釬料的制備以及釬焊工藝的制定。采用溶膠凝膠法制備了Al2TiO5粉體,并做了XRD分析。通過球磨與手工研磨調(diào)配成Ag-CuO-Al2TiO5焊膏。設計了接頭樣式、焊前表面處理、焊件裝配、接頭金相樣品制備等工藝,采用所調(diào)焊膏釬焊Ni-YSZ陽極支撐SOFC半電池和SUS430連接體。試驗表明該釬料可以形成致密牢固的接頭,適宜的釬焊溫度與保溫時間為980℃和10min,根據(jù)實驗

5、確定了一套相應的焊接工藝流程。
　　第四章進行了釬焊接頭性能表征與評估。進行泄露率測定、100h老化和熱循環(huán)等試驗,并使用掃描電鏡和能譜儀等方法對封接的氣密性、抗氧化能力、熱循環(huán)性能和微觀結(jié)構進行了研究。Al2TiO5顆粒在復合釬料中分布均勻,提高了接頭性能,該顆粒能促進 CuO向界面遷移,通過增加其含量并減少CuO含量有望提高焊縫的抗氧化能力。泄漏率<0.001mL/(mincm),開路電壓在工作100小時和經(jīng)歷8次熱循環(huán)(40