非均相CWPO催化劑的制備及其催化性能研究.pdf

1、本課題采用等體積浸漬法，利用粉煤灰作為載體制備了負載銅離子以及同時負載銅離子和錳離子的非均相CWPO催化劑，實驗研究了兩種非均相CWPO催化劑的制備條件及其對亞甲基藍氧化降解的催化性能。并初步對粉煤灰負載銅錳雙金屬離子的催化劑進行了反應機理和動力學研究。
　　首先，以粉煤灰為載體，以Cu(NO3)2溶液和Mn(NO3)2溶液為浸漬液，采用等體積浸漬法分別制備了銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰CWPO催化劑。實驗確定了銅/粉煤灰的最佳制備條

2、件為：浸漬時間18h、Cu2+濃度為0.1mol/L、煅燒溫度400℃、煅燒時間1.5h；銅錳/粉煤灰的最佳制備條件為：浸漬時間16h、Cu2+/Mn2+=1:2、煅燒溫度600℃、煅燒時間1.5h。采用XRD、SEM對最佳條件下制備的催化劑進行了表征分析，結(jié)果證明催化劑活性組分(Cu2+、Mn2+)分散負載在粉煤灰載體表面。
　　其次，分別研究了最佳條件下制備的銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰非均相CWPO催化劑對亞甲基藍氧化降解的催化

3、性能。通過正交實驗確定了銅/粉煤灰催化劑的最佳催化條件為：催化劑用量25g/L、H2O2濃度15mL/L、pH值=9、催化時間4h，溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為98.25％；催化劑重復利用8次時的脫色率為76.20%，仍有較高活性。銅錳/粉煤灰的最佳催化條件為：催化劑用量30g/L、H2O2濃度15mL/L、pH值=8、催化時間1h，當亞甲基藍溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為99.28%；催化劑重復利用6次時亞甲基藍溶液的脫

4、色率為51.76%，催化劑仍有較高活性。
　　最后，將催化劑加過氧化氫體系與粉煤灰、過氧化氫、粉煤灰加過氧化氫三個體系進行了對比實驗，實驗結(jié)果表明：當催化劑和H2O2同時加入時，亞甲基藍的脫色率最大，而且脫色率大于粉煤灰加過氧化氫體系，說明該反應機理中既有吸附作用、氧化作用，同時催化劑對H2O2產(chǎn)生催化作用，H2O2在催化劑的作用下產(chǎn)生具有更強氧化能力的·OH，使脫色率大幅提高。并初步對催化機理進行了研究，粉煤灰負載的活性物質(zhì)(C

5、u2+、Mn2+)能在粉煤灰表面激發(fā)H2O2產(chǎn)生具有強氧化能力的羥基自由基(·OH)，·OH攻擊亞甲基藍染料分子中的發(fā)色團，并最終將亞甲基藍分子氧化為CO2和H2O。催化反應動力學研究表明，催化反應符合一級反應動力學模型，隨著反應溫度從20℃升到50℃，反應動力學表觀速率常數(shù)從0.0079min-1(20℃)增加至0.0265min-1(50℃)，表觀活化能 Ea為32.03kJ·mol-1，為化學反應控制。
　　粉煤灰價格低廉，