功能化雜多酸型離子液體的合成、表征及催化性能研究.pdf

1、隨著環(huán)境污染日益加重和人們環(huán)保意識的逐漸增強，綠色化學已成為現(xiàn)代重要的科學研究方向之一。離子液體因其獨特的物理化學性質(zhì)已廣泛應用于有機合成、電化學、分離提純及材料科學等領域。其中雜多酸型離子液體作為一種新型的催化劑，不僅具有離子液體的優(yōu)點，還具有雜多酸的優(yōu)點。因此，功能化雜多酸型離子液體的研究倍受關注。
　　本論文將離子液體有機陽離子和Keggin型雜多酸陰離子結(jié)合構(gòu)成雜多酸型離子液體，進行結(jié)構(gòu)、性質(zhì)表征，并考察了制備的雜多酸型離

2、子液體在催化反應中的應用。具體研究內(nèi)容與結(jié)果如下：
　　(1)功能化雜多酸型離子液體合成與表征：將離子液體有機陽離子和Keggin型雜多酸陰離子結(jié)合，合成功能化雜多酸型離子液體，并采用FT-IR、NMR、TG-DSC等手段進行表征。
　　(2)選用六種雜多酸型離子液體用于莰烯直接水合制異龍腦的過程中，與傳統(tǒng)的酸性催化劑進行對比，其中雜多酸型離子液體[BSmim]4SiW12O40顯示出良好的催化活性。實驗還詳細地研究了溫度、

3、催化劑的量、反應物配比等因素對反應過程的影響，得出較佳的反應條件為：反應溫度為80℃，催化劑用量為20wt％（占反應物總質(zhì)量百分數(shù)），反應物配比為1:1:2（質(zhì)量比），反應時間3 h，在該優(yōu)化的反應條件下，莰烯轉(zhuǎn)化率為20.67%，異龍腦的選擇性為87.77%。此外，[BSmim]4SiW12O40重復使用5次，其催化活性并沒有顯著下降，顯示出良好的工業(yè)應用前景。
　　(3)選用六種由Keggin型磷鎢酸為陰離子與不同有機陽離子構(gòu)

4、成的雜多酸型離子液體，并用于二乙二醇單丁醚與醋酸酯化合成二乙二醇單丁醚醋酸酯反應中。與傳統(tǒng)的酸催化劑H2SO4、H3PW12O40、強酸性陽離子樹脂進行比較，其中[BSEt3N]3PW12O40和[BSmim]3PW12O40顯示出良好的催化活性。實驗詳細地研究了反應溫度、催化劑的用量、反應物配比等對反應速率的影響，并建立了擬均相反應動力學模型，利用最小二乘法，估算出相應的動力學參數(shù)。由反應動力學模型得到的計算值與實驗值吻合良好。此外，