添加CeO-,2-對ZnFe-,2-O-,4--ASC脫除中高溫煤氣中H-,2-S的影響.pdf

1、近年來，隨著經(jīng)濟社會的進步與發(fā)展，人們已經(jīng)意識到環(huán)境污染的嚴重性，環(huán)境保護工作成為整個社會的首要任務。煤氣應用的發(fā)展與普及給日趨成熟的脫硫劑研發(fā)產(chǎn)業(yè)提出了更高要求，必須解決目前脫硫劑存在的各種不足，開發(fā)出工藝適用性強的新型脫硫劑產(chǎn)品。
　　 提高脫硫劑性能，首先必須對脫硫劑的脫硫機理、脫硫工藝影響因素進行充分的研究。鐵酸鋅是目前新一代高溫煤氣脫硫劑，它同時具備了氧化鋅的高脫硫精度和氧化鐵的高硫容和反應活性，且具有含陽離子空位的尖

2、晶石結構，更易于H2S 與其反應。
　　 氧化鈰由于其自身的變價儲放氧和良好的分散特性，被視為二代新型脫硫劑應用于煤氣脫硫中。
　　 本論文主要考察了氧化鈰助劑和載體活化半焦的加入對鐵酸鋅脫硫劑的脫硫效率、硫容和孔結構特性的影響；對復合型脫硫劑進行了硫化和再生性能的研究；通過XRD、BET、XPS和SEM等測試手段，對樣品進行了物性表征。由此得出如下結論：
　　 1.實驗證明，欲使用超聲波輔助共沉淀法制備的、添加

3、氧化鈰助劑的、炭基鐵酸鋅脫硫劑是可行的。通過對所得前驅體顆粒進行粒度測試，得出最佳制備條件為：0.5mol/L的Fe(NO3)3、Zn(NO3)2和Ce(NO3)3的混合溶液，在50℃水浴、超聲波作用1h，選用氨水進行沉淀反應，之后在烘箱中干燥，在700℃下焙燒2小時。
　　 2. 脫硫劑活性組分粉末與載體半焦的混合物的焙燒溫度和成型脫硫劑前驅體的焙燒溫度對鐵酸鋅、氧化鈰晶粒的大小以及脫硫性能有很大影響。前者溫度在700℃，后者

4、溫度在500℃時，脫硫劑具有較高的脫硫活性。
　　 3. 助劑在脫硫劑中主要起到造孔、分散活性組分、增大金屬氧化物活性和增強機械強度的作用。適當?shù)奶砑友趸嫞欣诿摿騽┚Яp小、氧化物分散性增加、延長脫硫劑穿透時間。比較未添加氧化鈰的脫硫劑和添加不同質量百分數(shù)4.6[％]、8.2[％]、11.2[％](對應摩爾比4：4：1，4：4：
　　 2，4：4：3)氧化鈰的脫硫劑，雖然氧化鈰本身有助于脫硫活性的提高，但添加氧化鈰

5、量不是越多越好，添加量為4.6[％]的脫硫劑表現(xiàn)出較高的脫硫活性。
　　 4. 活性半焦具有高的比表面積、發(fā)達的微孔結構和良好的低溫催化氧化活性等特點，作為載體，可以對活性組分起到一定的分散作用。適當?shù)呢撦d比例，可以有效防止活性組分的燒結，有助于提高脫硫劑的脫硫活性。
　　 通過比較8:10、10:10、12:10 三種負載比例脫硫劑的硫化性能，認為負載比8:10 為最佳比例。
　　 5. 活性組分是脫硫劑的主要

6、組成部分?；钚越M分的含量不是越高越好，它與脫硫劑的機械強度有一定的關系，而機械強度則直接關系到脫硫劑的重復使用。本實驗選擇了四個不同的活性組分含量10[％]、20[％]、25[％]和30[％]。隨著含量的增加，脫硫劑穿透時間和一次硫容都明顯增加，但是機械強度卻有所下降。綜合考慮各物性因素，選擇活性組分含量為25[％]的脫硫劑為重點再生研究對象。
　　 6. 本實驗中由于加入了一定量的氧化鈰，以期找到一個在保證鐵酸鋅硫化活性的基礎

7、上能夠提高氧化鈰轉化率的適宜溫區(qū)或溫度。本實驗選擇320℃-520℃的中高溫區(qū)考察該脫硫劑活性，結果表明在370℃-470℃范圍內，脫硫劑活性較高；之后通過與脫硫精度綜合考慮，選擇最佳硫化溫度為450℃。該復合型脫硫劑可以成功的進行中高溫煤氣脫硫。
　　 7. 再生實驗部分選擇再生條件：再生溫度650℃，再生氣氛為H2O-13[％]，O2-2[％]，H2O/O2=6.5，其余為N2 補充，空速為2000h-1。在相同條件下分別對

8、30[％]、25[％]、20[％]的脫硫劑進行再生，其中只有含量為25[％]的脫硫劑表現(xiàn)出較好的再生性能。
　　 8.對活性組分含量為25[％]的脫硫劑連續(xù)進行了三次硫化—再生循環(huán)實驗，二次硫容比一次硫容增加了2.52[％]，而第三次硫容則急劇減少，僅為一次硫容的36.87[％]。三次硫化時間由長到短為：1st＞2nd＞3rd；三次再生時間由長到短為：2nd＞1st＞3rd。
　　 最后，通過實驗過程中的思考與分析，提出