Ce-N共摻雜TiO-,2-的催化性能及第一性原理計算.pdf

1、目前，以TiO2為代表的光催化環(huán)保材料已得到了廣泛研究。TiO2作為一種性能良好的光催化劑，主要體現在其具有獨特的化學穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、高效、無毒，成本低等特點。在光催化反應中，由于TiO2的禁帶(3．2eV)較寬，可見光響應差，只能吸收波長小于387nm的紫外光線使其激發(fā)產生光生電子-空穴對，無法充分利用太陽光，這樣將大大地增加其應用成本，限制了其應用。因此，離子摻雜修飾TiO2拓展其對可見光的吸收，充分提高其光催化活性，已成為近年來

2、關注的熱點。
　　 本文采用溶膠-凝膠法，以泡沫鎳為載體，制備負載型Ce-N共摻雜TiO2光催化劑，并對其樣品進行XRD、UV-Vis、SEM表征，以氙燈(λ>420nm)為光源，亞甲藍為目標降解物，在光電催化降解反應裝置內對其進行了光電催化降解反應的研究，探討了影響降解速率的一些因素。同時，采用基于密度泛函理論(DFT)框架下的第一性原理平面波贗勢(PWPP)方法，模擬計算了銳鈦礦TiO2、Ce摻雜銳鈦礦ZiO2、Ce-N共摻

3、雜銳鈦礦TiO2晶體結構、能隙、態(tài)密度，對摻Ce和Ce-N共摻雜TiO2的能帶結構和可見光吸收機理進行討論。主要結果如下：
　　 (1)通過XRD、UV-Vis、SEM表征可知，制備的納米TiO2粉體均為銳鈦礦型。鈰的摻入使衍射峰寬化；氮、鈰共摻雜能抑制銳鈦礦晶粒的生長，減少團聚，使晶粒細化，吸收帶邊在可見光進一步紅移。
　　 (2)本文采用正交設計方法，試驗研究了3種因素對溶膠-凝膠法制備Ce-N共摻雜TiO2光催化活

4、性的影響，確定了各因素所對應的最佳水平和影響主次，其影響主次依次為Ce離子的摻雜量(1％)、煅燒溫度(700℃)、煅燒時間(3h)。在此條件下，利用亞甲藍評價可見光下Ce-N共摻雜TiO2的光催化性能，結果表明外加電壓15．0V、溶液-pH值8．0時可見光照射120min可以使其光電降解率達84．6％，遠高于單摻雜和純的TiO2降解率。
　　 (3)由降解前后溶液的紫外-可見光譜掃描表明亞甲藍結構得到了破壞，基本分解成小分子物質