二氧化鈰及其負載貴金屬催化劑的制備與性能研究.pdf

1、納米催化材料所具有的量子尺寸效應、宏觀量子隧道效應等，使得它表現出許多不同于其他材料的特殊性質。稀土氧化物、貴金屬及稀土貴金屬復合材料在三效催化劑、先進結構陶瓷、燃料電池、氧傳感器、石油化工等領域中得到了廣泛的應用。為此，本論文以CeO2及其負載貴金屬催化劑為研究對象，采用溶劑熱、微波輔助加熱等合成方法，分別制備出多層核殼結構CeO2、核殼結構Au/CeO2與AuPd/CeO2和CeO2納米粒子。所制備的產物用各種表征手段進行了表征，對

2、合成的催化劑的催化性能進行了初步的討論，并對其合成規(guī)律進行了探討，從而為制備其它稀土氧化物及其貴金屬催化劑提供理論依據和實驗路線。本論文的主要內容如下：
　　(1)核殼層數、厚度可調控納米二氧化鈰空心球的合成及其催化性能研究
　　本章采用溶劑熱法，在不添加模板劑的條件下，成功制備了具有多層核殼結構CeO2空心納米球，進而通過本方法制備了其他核殼結構稀土氧化物。該方法是先將鈰基配位聚合物納米球（Ce-CP）用混合溶劑熱法合成，

3、隨后分別在空氣、氮氣和氬氣條件下煅燒。通過對合成條件的控制，發(fā)現在空氣氣氛中煅燒后可以合成出核殼層數、殼厚度可調控的二氧化鈰空心球。多殼CeO2呈現優(yōu)異的RhB的光催化降解性能。更重要的是，多殼CeO2具有多孔核殼空心結構，可以使它們具有廣泛的重要潛在應用。
　　(2) CeO2負載Au、AuPd催化劑的制備及其催化性能的研究
　　本章以上述制備具有核殼結構的CeO2的基礎上，以此為載體，通過簡單的水溶液浸漬法成功制備了負載

4、型催化劑Au/CeO2、AuPd/CeO2材料，并對兩種催化性能、核殼CeO2和商業(yè)CeO2進行了比較。研究結果表明，核殼CeO2、Au/CeO2和AuPd/CeO2的催化活性都比商業(yè)CeO2的性能更好，而前三個催化劑按照催化效果排序為AuPd/CeO2>Au/CeO2>CeO2。
　　(3)多層核殼結構納米CeO2的微波快速合成
　　本章在混合溶劑熱成功合成具有核殼結構的二氧化鈰的基礎上，進一步發(fā)展了微波法輔助合成核殼結構

5、二氧化鈰的方法。以吡啶-2,5-二羧酸為配體，先用微波加熱法快速合成了鈰基配位聚合物，再用煅燒法成功制備了形貌良好的多殼結構二氧化鈰納米材料?？疾炝朔磻獣r間、溫度、濃度對產物的結構形貌的影響進行了研究。進而對微波法與混合溶劑熱法制備的產物的性能進行了比較，結果表明微波輔助制備的多殼結構CeO2吸收紫外線性能有所提高。
　　(4)微波輔助加熱納米二氧化鈰的合成
　　以水為溶劑，有機胺為堿源（三乙烯四胺、四乙烯五胺、二乙醇胺和乙