金屬納米-SiO2復合結構作為超靈敏性SERS檢測平臺的應用.pdf

1、二硫代氨基甲酸類農(nóng)藥是一類廣泛應用于工農(nóng)業(yè)中的有機含硫化合物，福美雙（二硫化四甲基秋蘭姆）就是其中的一種，其作為農(nóng)藥殺蟲劑和獸用驅蟲劑在世界范圍內廣泛應用。但是，暴露在空氣中的福美雙會導致人體患眼病和皮膚病，而且它釋放出的有毒氣體二硫化碳也會對生物體造成傷害，其衍生產(chǎn)物有致癌性并且具有導致人體畸形的可能性。三聚氰胺是一種有機的化學材料，它主要用于生產(chǎn)三聚氰胺-甲醛樹脂膠，粘合劑和塑料。然而，最近三聚氰胺被非法添加到奶制品中，由于其含氮量

2、高，成本低，以此來提高奶制品中蛋白質含量，正如我們所知道的，三聚氰胺本身不是天然的一種有毒化學物質，但大劑量攝入可導致腎功能不全，甚至嬰兒死亡。有機污染物，例如乙基對硫磷可在生物體組織內富集，并且有致癌性和急性中毒性。因此檢測該類化合物在水及食品中的技術受到廣泛關注，表面增強拉曼光譜(SERS)由于其較高的靈敏性在痕量檢測中得到廣泛的應用，取得良好的表面等離子體共振增強效應和獲得高質量的拉曼增強光譜離不開高效穩(wěn)定的增強基底的制備，因此制

3、備高靈敏性和高重現(xiàn)性的拉曼襯底是我們研究的重點。本實驗研究了SERS襯底的制備和應用，即制備出了不同尺寸的核殼式結構的SiO2@Ag納米材料，使其自組裝于硅片表面形成有序陣列，通過構建貴金屬納米粒子與二氧化硅的復合體系，結合金屬納米粒子的電磁場增強作用和二氧化硅的結構特征，實現(xiàn)了被分析物的拉曼信號大大的增強，發(fā)展了一種簡單、高靈敏性的檢測方法。
　　第一章主要介紹了表面增強拉曼散射(SERS)現(xiàn)象、機理及其不同領域的應用，同時也介

4、紹了SERS技術中不同襯底的制備方法。
　　第二章設計了一種簡單、快速的合成SERS基底的方法，利用高效、環(huán)境友好的方法制備SiO2@Ag復合微球，使SiO2@Ag微球自組裝于被-SH修飾的硅片表面形成有序陣列，制備出了一種二維有序的SERS活性襯底。由于SiO2大的比表面積和有序的排列產(chǎn)生了大量的拉曼熱點，被檢測物質的拉曼信號大大增強，并且考察了SiO2粒徑、SiO2負載銀溶膠的濃度和Ag溶膠粒徑對基底SERS增強因子的影響，然

5、后從SERS襯底表面信號的重復性、穩(wěn)定性和靈敏度方面評估基底的性能，發(fā)現(xiàn)各項指標均優(yōu)于納米Ag溶膠SERS襯底，這種襯底能檢測出果汁和湖水中的殺蟲劑福美雙、乙基對硫磷和食品中的三聚氰胺，并且不需要預處理，檢測限遠遠低于美國環(huán)保協(xié)會的規(guī)定的最大殘留量，基于這種二維陣列結構的拉曼增強技術為原位檢測和評估農(nóng)產(chǎn)品及食品中的有害物質的實際應用提供了可能。
　　第三章報道了利用所制備的幾種不同的SERS活性襯底，設計出了檢測殺蟲劑福美雙和三聚