厚壁型核-殼量子點的可控水相制備及其細胞標記應用.pdf

1、本論文發(fā)展了基于微波加熱的“一鍋法”CdTe/CdS核-殼型量子點的水相可控制備方法，不僅可以通過反應條件的改變，準確地合成具有不同CdS殼層厚度的量子點，而且可以在極短的時間內實現厚壁型CdTe/CdS核-殼量子點（殼層厚度大于3層）的制備；利用發(fā)射波長處于近紅外區(qū)域（700nm）的CdTe/CdS量子點作為熒光探針，通過具有細胞表面識別能力的生物分子進行功能化后，實現了人體肺腺癌細胞（A549）的近紅外熒光標記成像。另外，通過“表面

2、離子層吸附反應”（SILAR）方法制備了一系列波長可控的CdTe/ZnSe核-殼型量子點。具體研究成果如下：
　　1.通過利用微波輔助水相合成方法，發(fā)展了CdS殼層厚度可控的CdTe/CdS核-殼型量子點的“一鍋法”制備技術，尤其是實現了厚壁型核-殼量子點的快速可控制備。已有的文獻報道中，厚壁型的核-殼量子點通常在有機相中進行制備，存在著諸多的弊端，例如反應條件苛刻、反應時間很長（十幾小時）和產物不可控等。本文中我們采用了微波加熱

3、技術制備不同殼層厚度的核-殼型量子點，通過控制微波加熱的溫度和時間，僅在1-15min內便可以快速制備殼層厚度在1-11層的CdTe/CdS核-殼型量子點，同時實現了對量子點的生長、尺寸和形貌結構的精確控制。實驗中探究了多種反應條件對 CdTe/CdS量子點生長機制和熒光性能的影響，運用紫外-可見吸收光譜（UV-vis）、熒光光譜（PL）、瞬態(tài)穩(wěn)態(tài)熒光光譜對產物的光學性能進行了表征，利用透射電子顯微鏡（TEM）、高分辨透射電子顯微鏡（H

4、RTEM）、X射線光電子能譜（XPS）、X射線粉末衍射（XRD）對產物的形貌、結構和成分進行了分析。實驗結果顯示，微波加熱“一鍋法”制備技術不僅對于量子點生長具有良好的可控性，而且制備的CdTe/CdS量子點具有一系列優(yōu)異的性能，如尺寸均一、分散性好、發(fā)射光譜在可見光至近紅外光區(qū)內（530-920nm）連續(xù)可調、熒光量子效率高（可達85％）、光穩(wěn)定性高等。實驗采用的微波水相合成方法，不僅可以快速可控制備得到多層的CdTe/CdS核-殼量

5、子點，而且能夠實現此類材料的大規(guī)模工業(yè)化合成。
　　2.基于微波“一鍋法”制備的發(fā)光在近紅外區(qū)域（700nm）的CdTe/CdS核-殼型量子點，利用 N-(3-二甲氨基丙基)-N'-乙基碳二亞胺鹽酸鹽（EDC）將其與環(huán)肽 RGDyk相連，得到QDs-RGDyk探針，對人體肺腺癌細胞（A549）的細胞膜和細胞質進行了近紅外成像；另外，通過相同的方法，用核酸適體（aptamer）對量子點進行生物功能化，獲得QDs-aptamer探針，

6、實現了對A549細胞膜的特異性標記，在近紅外光區(qū)清晰勾勒出A549細胞的輪廓。使用近紅外波長的量子點進行熒光標記可以有效避免生物體組織對光的自吸收，有利于實現 A549細胞的高靈敏度檢測。實驗結果表明，QDs-aptamer生物熒光探針相較與QDs-RGDyk，具有更好的標記成像效果。
　　3.利用“水熱法”，結合“表面離子層吸附反應”（SILAR）方法，成功克服了核、殼兩種材料間晶格失配度（14.4%）較大的難題，合成出具有高應