氣-液-固三相床一步法合成二甲醚.pdf

1、本研究論文對二甲醚的性質用途和國內外二甲醚的發(fā)展情況進行了詳細綜述，并從云南省豐富的CO資源出發(fā)，指出利用合成氣(CO和H2)合成二甲醚最有發(fā)展前途。并對合成氣(CO和H2)一步法制二甲醚的工藝條件優(yōu)化及雙功能催化劑的考察和選擇進行了較全面的研究，包括： (1)利用商業(yè)化的甲醇合成催化劑C301、C207、XNC98和自制的銅基催化劑在三相漿態(tài)床反應器中對合成甲醇的性能和工藝條件進行考察，選擇出在合成工藝條件為壓力4.5MPa，

2、溫度240℃，轉速1500n/min，進氣流量0.07L.min-1，CO：H2=1：2(摩爾比)下，得出合成甲醇效果最好的催化劑-國產C301，其CO轉化率為68.63％，甲醇的選擇性達到91.68％。并對C301在三相床中受溫度、壓力等工藝條件的影響效果進行了考察。 (2)在三相床反應器中，利用C301為甲醇合成催化劑，分別以HY、HB、HZSM-5、γ-Al2O3為甲醇脫水催化劑，制備出雙功能催化劑C301-HY、C301

3、-Hβ、C301-γ-Al2O3、C301-HZSM-5，并考察了四種雙功能催化劑一步法合成二甲醚的催化效果，得出以C301-HY為雙功能催化劑合成二甲醚的催化效果最好，在280℃、4.0MPa下CO的轉化率可達76.61％，二甲醚的選擇性及收率分別為68.17％和52.23％。 (3)在三相漿態(tài)床中對C301-HY型雙功能催化劑制備二甲醚的工藝條件(溫度、壓力、雙功能基比例)進行了優(yōu)化，得出CO轉化率、二甲醚選擇性及收率隨溫度

4、、壓力、雙功能基比例的變化規(guī)律。找出了C301-HY作為雙功能催化劑的最佳工藝條件為：溫度280℃、壓力4.0MPa、雙功能基的比例4：1。 (4)本論文還計算了反應氣在不同溫度(270～300℃)下的平衡組成、CO的平衡轉化率及二甲醚的平衡選擇性和平衡收率等熱力學數據，并與實驗數據進行對比。并通過實驗得出了在反應溫度為270～300℃下，CO轉化率及醇醚收率隨反應時間的變化曲線，得出280℃、4.0MPa下，反應在100min