強場分子解離中核運動和電子局域化的超快動力學研究.pdf

1、分子內(nèi)部的核運動與電子運動在化學鍵的形成與斷裂過程中扮演著重要的角色。在過去二十多年里，科學家通過多種手段對激光與物質(zhì)相互作用過程中的電子-核動力學進行了深入研究，試圖實現(xiàn)化學反應的超快觀測與控制。隨著激光技術的發(fā)展，實驗上已經(jīng)能夠產(chǎn)生多種有利于研究和控制分子內(nèi)部超快動力學過程的激光脈沖，如載波包絡相位穩(wěn)定的周期量級的激光脈沖、極紫外阿秒脈沖和高強度的中紅外脈沖等，這些激光脈沖的出現(xiàn)大大地促進了強場物理和阿秒科學的發(fā)展。在強場物理與阿秒

2、科學領域，電子局域化是一個非常新穎的概念，同時也是強場分子解離研究的一個非?；钴S的分支。通過利用超快激光脈沖來控制分子解離過程中的核運動及電子運動，可以在化學鍵斷裂的“瞬間”將電子聚集在某個指定的解離核子附近，進而能夠在阿秒時間尺度內(nèi)實現(xiàn)光場對解離反應的直接控制。然而，強場分子解離中的電子局域化過程目前仍存在很多未知的動力學機制有待進一步地挖掘和探討。為了更深入地理解強場分子解離的電子局域化過程以及為將來控制超快化學反應的實驗研究提供理

3、論指引，本論文開展了以下幾方面的工作：
　　（1）研究了超強飛秒激光作用下氫分子離子 H2+的解離過程隨激光波長的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)中紅外波段的激光脈沖能夠更有效地調(diào)控核運動和電子局域化過程，并證實了單光子耦合點在電子局域化過程中起著重要作用。這一研究工作及時填補了中紅外波段下的電子局域化研究的空白，并進一步加深了人們對電子局域化機制的認識，為將來控制大核分子的電子局域化提供了指引。
　?。?）提出了一種控制核運動和電子局域化的

4、雙色場方案，通過在中紅外激光場中疊加一個較弱的近紅外控制場，可以有效提高電子局域化的控制效率。在這個方案中，分別調(diào)節(jié)中紅外脈沖的載波包絡相位和兩個脈沖之間的相對相位，可以分別獨立控制核運動與電子耦合，使得核運動和電子運動之間達到一個最佳的平衡，進而能夠?qū)崿F(xiàn)高達83％的電子局域化比率。該雙色場方案的控制效率明顯高于單色場可達到的最高效率。
　　（3）研究了氫分子離子 H2+及其同位素分子離子在中紅外激光脈沖作用下的解離過程，發(fā)現(xiàn)3微

5、米脈沖作用下的電子局域化程度隨著核質(zhì)量的增加而增加，這與近紅外激光作用下的同位素效應剛好相反。我們首次指出，解離過程中的電子局域化控制可以通過多光子解離通道之間的干涉來實現(xiàn)，并且通過半經(jīng)典理論分析之后發(fā)現(xiàn)，反常同位素效應是由增強的高階多光子解離通道引起的。
　　（4）研究了飛秒激光作用下異核分子HeH2+的解離過程。推導出HeH2+與激光相互作用的三維含時薛定諤方程，并對HeH2+在強場驅(qū)動下的解離過程進行了數(shù)值模擬。通過研究He