SO2第一激發(fā)帶的光激發(fā)及弛豫過程.pdf

1、首先以Nd:YAG激光器四倍頻(266nm)為激發(fā)源，利用門選通增強(qiáng)光學(xué)多通道光譜分析儀系統(tǒng)，首次采用激光誘導(dǎo)色散熒光和時(shí)間斷層掃描相結(jié)合的光譜方法，研究了SO2分子第一激發(fā)帶粒子的熒光輻射與碰撞弛豫相結(jié)合的復(fù)雜退激發(fā)過程。結(jié)果表明，由基電子態(tài)X1A1吸收單個(gè)光子躍遷到激發(fā)電子態(tài)B1B1的高振動(dòng)能級的SO2分子在較長的熒光壽命內(nèi)，邊輻射熒光邊向較低能級（第一激發(fā)帶中較低激發(fā)電子態(tài)或低振動(dòng)能級）碰撞弛豫，且每弛豫到某個(gè)激發(fā)電子態(tài)基振動(dòng)能級

2、時(shí)，都會(huì)出現(xiàn)短暫的粒子積聚，積聚的SO2分子向基電子態(tài)不同振動(dòng)能級的躍遷，在色散熒光光譜中呈現(xiàn)為熒光包絡(luò)或規(guī)則序列。并由此確定了SO2氣體的熒光靈敏檢測波長為425nm。SO2分子第一激發(fā)帶中除了單光子激發(fā)的B對稱態(tài)外，還有雙光子激發(fā)的A對稱態(tài)。本研究分別以532nm、579nm激光為激發(fā)源，采用激光誘導(dǎo)色散熒光方法，研究了SO2分子第一激發(fā)帶A對稱態(tài)的雙光子激發(fā)、熒光輻射及碰撞弛豫過程，得到了與單光子激發(fā)類似的結(jié)果。在上述研究的基礎(chǔ)上

3、，以染料激光器為激發(fā)光源，在570nm～605nm以及對應(yīng)倍頻光波長范圍內(nèi)，對SO2分子第一激發(fā)帶進(jìn)行了單光子激發(fā)和雙光子激發(fā)熒光激發(fā)光譜研究，將571nm～585nm范圍內(nèi)的雙光子激發(fā)熒光激發(fā)譜規(guī)則序列歸屬為基電子態(tài)X1A1粒子到A1A2不同振動(dòng)能級的雙光子激發(fā)躍遷，并由此得到了SO2分子激發(fā)電子態(tài)A1A2的對稱振動(dòng)、彎曲振動(dòng)和反對稱振動(dòng)模式的基振動(dòng)角頻率分別為ω1=1095.4 cm-1、ω2=480.0cm-1和ω3=1160.2