表面改性活性炭活化過硫酸鹽降解苯酚的研究.pdf

1、我國的能源結構決定了煤炭是主要能源，而作為新型煤化工技術的龍頭產業(yè)，煤氣化技術產生的廢水對環(huán)境的污染不容忽視。酚類是煤氣化廢水中主要的一類有機化合物，其具有高毒性、難降解的特點，因此探索一種高效去除酚類有機污染物的技術和方法，可避免煤氣化技術對環(huán)境的污染，對煤化工的發(fā)展有重大意義。
　　近年來，以過硫酸鹽（PS）為氧化劑的高級氧化技術在污水處理的研究中備受關注。其原理是過硫酸鹽經活化產生硫酸根自由基（SO4-·），利用SO4-·的

2、強氧化性（標準氧化還原電位E0=+2.5~+3.1 V/NHE標準氫電極）快速、有效的將有機物氧化分解。SO4-?具有氧化性強、穩(wěn)定性好、壽命長和受溶液pH影響小等優(yōu)點，因此基于SO4-·的高級氧化技術展示出了廣闊的應用前景。
　　過硫酸鹽的活化方式有熱活化、光活化、堿活化、過渡金屬離子活化和碳材料活化等。碳材料活化PS過程中能夠有效避免光活化和熱活化能耗多、堿活化腐蝕設備、過渡金屬離子活化易產生二次污染的缺點。碳材料表面通過改性

3、可調控表面官能團、孔結構和雜原子，從而增加其吸附性能和催化性能。
　　本文通過采用硝酸氧化聯合高溫處理和尿素處理摻雜氮原子兩種方式對活性炭進行表面改性，利用經過表面改性的活性炭活化K2S2O8使其分解產生 SO4-·，以常見高毒性的苯酚作為目標有機污染物，考察了各種操作條件對反應的影響，對苯酚溶液反應過程中的濃度、pH值和 COD值進行測定，并分析了改性后的活性炭表面的官能團對催化活化PS反應的影響。此外，針對過硫酸鹽高級氧化技術

4、，本文還探究了一種消除剩余PS對溶液COD值測量影響的方法。主要研究成果如下：
　　(1)采用Na2SO3加熱處理能夠有效去除PS對COD測定的干擾。研究表明，以PS為氧化劑的高級氧化技術處理廢水后，溶液中剩余的PS會使測得的COD偏高。采用Na2SO3和PS的摩爾比大于等于2，溫度為90℃的條件下恒溫處理60 min，可以有效地去除溶液中剩余的PS而不影響COD測定。
　　(2)通過硝酸氧化聯合高溫處理的方法對活性炭進行改

5、性，并將得到的活性炭 ACNH用于活化 PS氧化分解苯酚。結果表明，改性后活性炭活化PS的能力顯著提高，在ACNH/PS體系中，苯酚氧化降解速率為改性前活性炭AC0/PS體系中的5倍；在降解苯酚的反應中，最佳PS/苯酚比例為3:1，ACNH的最佳投加量為0.4 g/L，且ACNH的pH值適用范圍寬。
　　(3)通過尿素處理使活性炭表面實現氮原子的摻雜，并將得到的活性炭UAC和UACN用于活化PS降解苯酚。結果表明，氮原子的摻雜能夠

6、提高活性炭活化PS的能力，UAC/PS體系和UACN/PS體系中苯酚的氧化速率分別為AC0/PS體系中的1.5倍和2倍；UACN活化PS氧化苯酚的反應中，最佳PS/苯酚比例為2:1，ACNH的最佳投加量為0.4 g/L，UACN的pH值適用范圍是酸性和中性溶液。
　　(4)利用 N2等溫吸附、元素分析、X射線光電子能譜、掃描電鏡等手段對改性前后活性炭表面性質進行表征分析，發(fā)現活性炭表面的醌基、吡喃酮、吡啶氮（N-6）和吡咯氮（N-