硫化鉛量子點的合成及其新型異質結光伏器件的研究.pdf

1、PbS是直接帶隙半導體材料，具有很高的吸收系數，塊體材料的帶隙為0.41eV，其激子波爾半徑為18nm，通過控制合成條件很容易得到具有量子效應且能帶大小可控的PbS量子點，用以單結或多結的PbS量子點電池的制備。此外，PbS量子點還具有很強的多激子產生能力，在過去的數十年中，基于PbS量子點電池的研究受到科研人員的廣泛關注，轉化效率也有了突飛猛進的發(fā)展。但是相比目前已經發(fā)展成熟的第一代和第二代太陽能電池來說，PbS量子點電池的轉化效率仍

2、然偏低，電池性能的穩(wěn)定性相對較差，此外在PbS量子點合成方面由于硫源活性的限制，使得用于光伏電池的PbS量子點合成方法仍然單一，合成成本難以降低，并且電池的組裝過程難以面向大規(guī)模的工業(yè)化生產，這些都是其進一步的商業(yè)化發(fā)展的不利因素。因此發(fā)展綠色、廉價、大規(guī)模的量子點合成和器件組裝工藝，并進一步研究電池機理和提高電池轉化效率具有十分重要的意義。
　　針對以上，本文從構建PbS量子點異質結電池出發(fā)，使用n型CdS替代電子傳輸層材料。從

3、PbS量子點的合成出發(fā)，使用陽離子交換的方法獲得單分散性良好，尺寸可控的PbS量子點，并使用這種量子點構建多結異質結電池。主要研究成果如下:
　　1.發(fā)展了使用TMS作為硫源得到單分散性良好且性能穩(wěn)定的PbS量子點的技術路線。使用油酸合成的CdS量子點的十八烯溶液作為前驅體提供反應所需的硫源，以PbCl2/OLA和PbNO3/OLA的前驅體溶液作為反應的鉛源，使用離子交換的方法得到吸收峰位于800-1202nm范圍內具有良好單分散

4、性的PbS量子點并探索了在這種離子交換過程中陽離子的固態(tài)擴散機制。這種方法解決了傳統(tǒng)硫粉活性較低和TMS價格昂貴，穩(wěn)定性較差的問題，為合成單分散性良好且尺寸可控的PbS量子點和量子點表面的無機配體原位鈍化提供了一個新的思路。
　　2.通過對反應時間，反應溶液濃度等的調控，實現了CdS薄膜在FTO表面上的可控生長。在此基礎上旋涂組裝PbS量子點薄膜層，構建新型CdS/PbS量子點異質結光伏電池。通過插入MoO3層得到PbS量子點與金

5、屬電極之間良好的歐姆接觸，改善空穴傳輸性能，CdS薄膜的厚度的優(yōu)化處理，得到了目前在CdS/PbS異質結結構中報道的最高5.22％的轉化效率?；瘜W浴沉積的方法具有合成溫度低，合成范圍大，對襯底材料的可選擇性大的優(yōu)點，為大規(guī)模的工業(yè)化生產提供了前景，同時在制各過程發(fā)現的電池性能對CdS薄膜厚度強烈的依賴性也為此類光伏器件的構建提供了很好的參考價值。
　　3.使用化學浴沉積的方法在FTO上沉積一層CdS籽晶層，并結合水熱法生長出CdS

6、納米棒陣列。將PbS量子點旋涂滲入納米棒陣列的間隙位置，組裝了這種基于CdS納米棒陣列的3D異質結結構的量子點光伏電池。通過調控CdS籽晶層的厚度來調節(jié)納米棒陣列的間隙，PbS量子點溶液的旋涂速度改善其滲透性，對不同旋涂層數的PbS薄膜的表面形貌的掃描電鏡圖像、透射光譜和轉化效率進行實時監(jiān)控，得到最優(yōu)層數的致密3D異質結結構。最后獲得了最高4.78％的轉化效率，相比同樣厚度的平面層有了明顯提升。
　　4.使用陽離子交換得到PbS量

7、子點，利用TBAI和EDT配體交換的量子點薄膜能帶結構不同的特征，構建了TiO2/PbS結構的多結異質結量子點電池。通過多結異質結的構建，鹵素離子的鈍化，得到了7.89％的最高轉化效率，短路電流，開路電壓和填充因子分別為30.96mA/cm2，0.49 V和51.9％。研究了在這種多結結構中由于EDT層較高的導帶位置載流子單向的傳輸機制，TBAI層和EDT層在光活性層中的主要作用等。此外，鹵素離子鈍化的量子點電池具有較長的載流子擴散長度