金銀納米結構的三階非線性光學特性及其熱電子弛豫過程研究.pdf

1、等離激元光學是研究外界電磁場與材料的表面等離激元相互作用的一門學科，幾年來等離子光學進入了高速發(fā)展的時期，得益于樣品制備工藝的進步和局域等離激元共振誘導的熱電子的發(fā)現(xiàn)。近年來，等離激元光學材料在光化學、局域加熱作用、光催化作用、水的光解、光伏器件等等領域獲得了極具前景的應用。
　　基于廣闊的應用前景，本文對基礎的金納米結構，例如金納米棒、金三角納米盤、金納米錐、金銀核殼結構納米棒進行了光學線性，和三階非線性性質(zhì)以及其熱電子弛豫過程

2、的研究，為等離激元光學納米材料的應用奠定了基礎。本文的主要工作如下：
　　1.研究了金屬納米顆粒由LSPR影響的熱電子弛豫過程和其三階非線性光學性質(zhì)，本文首先選取了不同長徑比的金納米棒作為研究對象，使用FDTD solution軟件對納米棒進行了理論計算，計算其理論的消光譜和局域場增強，局域電荷分布等等。之后在實驗上，利用光克爾（Optical Kerr Effect）等實驗手段探測了其三階非線性響應，以及材料的熱電子弛豫時間。結

3、果表明通過調(diào)節(jié)納米棒的長徑比，我們能夠在可見光的范圍內(nèi)任意調(diào)節(jié)金納米棒的共振吸收峰位，并且固定棒的直徑，改變長徑比時，對其熱電子的弛豫時間影響不大。然而當金納米棒的直徑縮小為10nm左右時，弛豫時間大幅度的增加。另一個重要的發(fā)現(xiàn)是，當增加激發(fā)功率時，能夠明顯的觀察到響應的弛豫時間變長，這一點對于其在光伏器件上的應用尤為重要。
　　2.結合前期的工作，對比了各種金納米結構的三階非線性光學性質(zhì)與弛豫時間，包括金三角納米盤、納米錐、納米

4、棒等等。FDTD的吸收光譜計算表明通過調(diào)整納米結構的尺寸，我們能夠在一定尺度上調(diào)整材料的LSPR峰位，從而在特殊的領域如生物探測上得到應用。FDTD電場強度分布仿真結果表明等離激元光學材料往往在其尖端出具有非常大的局域電場增強效應，因此我們可以設計盡可能多的尖端形狀的納米結構來達到較大的電場增強效應，大的電場增強效應對于其在化學光催化等領域有非常大的應用價值。
　　3.在對金納米顆粒的超快三階非線性光學性質(zhì)的研究基礎上，展開了對金

5、銀核殼結構納米棒的研究，通過改變表面銀層的厚度，來改變金棒周圍的介電環(huán)境，從而獲得不同的非線性響應，并以此調(diào)控其熱電子的弛豫時間。在對其光開關性質(zhì)的研究中，在0nm到15nm的銀包覆層厚度變化時，銀包覆層厚度越厚，樣品能在越多的波長下滿足光開關W>1和T<1條件。這一點對金銀核殼結構納米棒在光開關中的應用奠定了基礎。在對其光克爾響應時間的研究中，當銀包覆層的厚度變厚時，其光克爾響應時間逐漸增加，從而指導了其在熱電子相關領域應用的方向。<