碳載PdPb催化劑的制備及對(duì)甲酸電催化氧化的研究.pdf

1、本論文主要研究的是碳載PdPb催化劑的制備及對(duì)甲酸氧化的電催化性能。采用X-射線衍射(XRD)，電化學(xué)比表面積(ESA)，透射電子顯微鏡(TEM)，能譜(EDS)，熱重分析(TG)等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。催化劑的電化學(xué)特性主要采用循環(huán)伏安法(CV)，線性掃描法(LSV)，多電勢(shì)階躍法(MPS)等測(cè)試方法進(jìn)行研究。
　　針對(duì)目前Pd基催化劑對(duì)甲酸氧化穩(wěn)定性不好的問(wèn)題，本論文采用液相還原共沉積法制備出不同質(zhì)量比例的PdPb/C催化劑

2、。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，單獨(dú)金屬Pb對(duì)甲酸的氧化并沒(méi)有催化作用，當(dāng)催化劑中加入Pb并與Pd形成合金后，降低了催化劑中活性組分的粒徑，增大了催化劑的電化學(xué)比表面積，提高了催化劑中活性粒子的分散度，其結(jié)果提高了甲酸在電極表面的電催化活性和穩(wěn)定性，也改變了甲酸的氧化機(jī)理。催化劑中Pb的比例較小時(shí)，能顯著提高催化劑的活性，當(dāng)催化劑中Pd:Pb質(zhì)量比為8:1時(shí)，對(duì)甲酸的氧化具有最高的催化活性；當(dāng)催化劑中Pd:Pb質(zhì)量比為2:1時(shí)，PdPb/C-2催化劑的

3、穩(wěn)定性最好。多電位階躍的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑活性衰減的主要原因是由在甲酸氧化過(guò)程中，CO或類似于CO的強(qiáng)吸附物種在電極表面的積累造成的。
　　本論文還研究了稀土元素Sm3+對(duì)甲酸在Pd/C催化劑電極和PdPb/C-8催化劑電極的助催化作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)溶液中存在一定濃度的Sm3+或當(dāng) Pd/C和PdPb/C-8催化劑電極表面吸附Sm3+后，可以使甲酸在Pd/C催化劑和PdPb/C-8催化劑電極上的電催化氧化性能大幅度提高，說(shuō)明